High-power, ultrafast source for XUV frequency comb spectroscopy
Publication date
2025-06-05
Document type
Dissertation
Author
Goncharov, Semen
Advisor
Referee
Steinmeyer, Günter
Granting institution
Helmut-Schmidt-Universität/Universität der Bundeswehr Hamburg
Exam date
2025-02-06
Organisational unit
Publisher
Universitätsbibliothek der HSU/UniBw H
Part of the university bibliography
✅
File(s)
Language
English
DDC Class
535 Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomene
Keyword
Ultrafast laser
Thin-disk oscillator
Kerr-lens mode-locking
Yb:YAG
Pulse compression
Extreme UV
Nonlinear optics
Frequency combs
Abstract
This work is devoted to creation of a unique laser source for high-precision spectroscopy in the extreme ultraviolet (XUV) spectral region, where no continuous wave lasers exist. The optical region contains a vast of intriguing atomic and electron transitions that still need to be investigated, such as an isomeric nuclear transition in 229Th and the 1S-2S transition in trapped He+ ions. Namely, the work focuses on developing a high average and peak power laser system at a multi-megahertz repetition rate, which should drive high harmonics in a noble gas to transfer the optical frequency comb into the short wavelength region. Since the conversion efficiencies in high harmonic generation processes typically do not exceed ~10^-6, a driver should possess high average power and energy in combination with low noise. While high pulse peak power could improve the conversion efficiency, the high average power would ensure reasonable power in the generated XUV comb lines for spectroscopy applications. Thin-disk Kerr-lens mode-locked oscillators were chosen as robust and powerful femtosecond sources possessing high peak and average powers with the proven potential for scalability. In combination with a new approach of nonlinear spectral broadening and pulse compression in Herriott-type multipass cells, the thin-disk oscillators can provide the necessary peak power (>1 GW) in combination with short pulses to efficiently drive high harmonics in gas.
The work is divided into two packages. Firstly, a powerful Kerr-lens mode-locked thin-disk oscillator was developed. Thanks to the scalability of this type of oscillators, it was possible to reach the unprecedented output parameters in a few iterative steps. The final version of the oscillator set a world record on output peak power, namely 110 MW, corresponding to 115 fs-long pulses and 202 W average power at a 14 MHz repetition rate. Additionally, it was demonstrated that the scaling of this type of oscillator can be well predicted and realized beyond 100 MW peak powers.
The second part of the thesis focused on boosting the pulse peak power of the developed oscillator for subsequent high harmonic generation in gas jets. To achieve this, the oscillator output pulses underwent nonlinear spectral broadening and pulse compression in Herriott-type multipass cells. As a proof of principle, pulse compression was initially demonstrated with a commercial Pharos laser at reduced average power but equivalent to the oscillator peak power. Finally, the approach was transferred to the high peak- and average power oscillator. The 120 fs pulses were compressed in two cascaded multipass cells by a factor of 15 down to 8.0 fs, corresponding to 148 W average power, 0.9 GW pulse peak power with 82% overall throughput. Additionally, a sub-two-cycle operation with the compressed 6.2 fs long pulses was demonstrated. The multipass cells relying on the all-dielectrically coated mirrors and gas as a nonlinear medium proved to be highly suitable as well as scalable for spectral broadening and compression of high average- and peak power Yb-based lasers.
Moreover, several proof-of-principle applications of the developed systems were demonstrated. Among them were mid-infrared generation spanning the range of 2 – 20 µm, multiphoton imaging of the biological tissues, and the first experiments on high harmonic generation.
The work is divided into two packages. Firstly, a powerful Kerr-lens mode-locked thin-disk oscillator was developed. Thanks to the scalability of this type of oscillators, it was possible to reach the unprecedented output parameters in a few iterative steps. The final version of the oscillator set a world record on output peak power, namely 110 MW, corresponding to 115 fs-long pulses and 202 W average power at a 14 MHz repetition rate. Additionally, it was demonstrated that the scaling of this type of oscillator can be well predicted and realized beyond 100 MW peak powers.
The second part of the thesis focused on boosting the pulse peak power of the developed oscillator for subsequent high harmonic generation in gas jets. To achieve this, the oscillator output pulses underwent nonlinear spectral broadening and pulse compression in Herriott-type multipass cells. As a proof of principle, pulse compression was initially demonstrated with a commercial Pharos laser at reduced average power but equivalent to the oscillator peak power. Finally, the approach was transferred to the high peak- and average power oscillator. The 120 fs pulses were compressed in two cascaded multipass cells by a factor of 15 down to 8.0 fs, corresponding to 148 W average power, 0.9 GW pulse peak power with 82% overall throughput. Additionally, a sub-two-cycle operation with the compressed 6.2 fs long pulses was demonstrated. The multipass cells relying on the all-dielectrically coated mirrors and gas as a nonlinear medium proved to be highly suitable as well as scalable for spectral broadening and compression of high average- and peak power Yb-based lasers.
Moreover, several proof-of-principle applications of the developed systems were demonstrated. Among them were mid-infrared generation spanning the range of 2 – 20 µm, multiphoton imaging of the biological tissues, and the first experiments on high harmonic generation.
Diese Arbeit widmet sich der Entwicklung einer einzigartigen Laserquelle für die hochpräzise Spektroskopie im extrem ultravioletten (XUV) Spektralbereich, für den bisher keine Dauerstrichlaser existieren. Dieser Wellenlängenbereich enthält eine Vielzahl bedeutender optisch anregbarer Übergänge in der elektronischen Hülle mit noch ungenau bestimmten Anregungsenergien, wie bspw. im Fall des 1S-2S-Überganges in gefangenen He+ -Ionen. In besonderen Fällen ist es auch möglich, niedrigenergetische Übergänge im Atomkern optisch anzuregen, wie z. B. im Falle des isomeren Kernüberganges in 229Th. Die Arbeit konzentriert sich auf die Entwicklung eines Lasersystems mit hoher Durchschnitts- und Spitzenleistung bei einer Wiederholrate von mehreren Megahertz. Hiermit sollen höheren Harmonische in einem Edelgas erzeugt werden, um einen optischen Frequenzkamm in dem XUV-Bereich zu realisieren. Da die Umwandlungseffizienzen bei der Erzeugung hoher Harmonischer in der Regel ~10^-6 nicht überschreiten, sollte das Lasersystem eine hohe mittlere Leistung und Energie in Kombination mit geringem Rauschen aufweisen. Während eine hohe Pulsspitzenleistung die Umwandlungseffizienz verbessern könnte, würden hohe Durchschnittsleistungen eine ausreichende Leistung der erzeugten XUV-Kammlinien für Spektroskopieanwendungen gewährleisten. Als robuste und leistungsstarke Femtosekunden-Strahlquellen mit hoher Spitzen- und Durchschnittsleistung und nachgewiesener Skalierbarkeit wurden Kerr-Linsen-modengekoppelte Dünnscheibenoszillatoren ausgewählt. In Kombination mit einem neuen Ansatz der nichtlinearen spektralen Verbreiterung und Pulskompression in Herriott-Multi-Pass-Zellen können die Dünnscheibenoszillatoren die erforderliche Spitzenleistung (>1 GW) in Kombination mit kurzen Pulsen liefern, um hohe Harmonische in Gas effizient zu erzeugen.
Die Arbeit ist in zwei Teile unterteilt. Erstens wurde ein leistungsfähiger Kerr-Linsen-modengekoppelter Dünnscheibenoszillator entwickelt. Dank der Skalierbarkeit dieses Oszillatortyps war es möglich, bisher unerreichte Ausgangsparameter in wenigen Iterationsschritten zu erreichen. Die endgültige Version des Oszillators stellt einen Weltrekord bei der Spitzenleistung von 110 MW dar, mit 115 fs langen Laserpulsen und einer Durchschnittsleistung von 202 W bei einer Wiederholrate von 14 MHz. Außerdem wurde gezeigt, dass die Skalierung der Spitzenleistung mit diesem Oszillatortyp bisher erwartungsgemäß realisierbar gewesen ist und daher anzunehmend ist, dass eine Skalierung jenseits von 100 MW Spitzenleistung realistisch erscheint.
Der zweite Teil der Arbeit konzentrierte sich auf die Erhöhung der Pulsspitzenleistung des entwickelten Oszillators für die anschließende Erzeugung hoher Harmonischer in Gasstrahlen. Um dies zu erreichen, wurden die Laserpulse des Oszillators einer nichtlinearen spektralen Verbreiterung und zeitlichen Kompression in Herriott-Multi-Pass-Zellen unterzogen. Zum Beweis des Prinzips wurde die Pulskompression zunächst für einen kommerziellen Pharos-Laser bei reduzierter mittlerer Leistung, jedoch identischer Spitzenleistung, demonstriert. Schließlich wurde der Ansatz auf den Oszillator mit hoher Spitzen- und Durchschnittsleistung übertragen. Die 120 fs-Pulse des Laseroszillators wurden in zwei kaskadierten Multi-Pass-Zellen um den Faktor 15 auf 8,0 fs komprimiert, was einer mittleren Leistung von 148 W und einer Pulsspitzenleistung von 0,9 GW bei einem Gesamtdurchsatz von 82% entspricht. Außerdem wurde ein Betrieb mit auf 6,2 fs komprimierten Laserpulsen demonstriert, welche somit weniger als zwei Feldoszillationen einschließen. Die Multi-Pass-Zellen, die ausschließlich dielektrisch beschichtete Spiegel und Gas als nichtlineares Medium enthalten, erwiesen sich als äußerst geeignet für die spektrale Verbreiterung und Kompression von Yb-basierten Lasern mit hoher Durchschnitts- und Spitzenleistung. Diese Multi-Pass-Zellen lassen sich noch zu höheren Pulsspitzenleistungen und Durchschnittsleistungen skalieren.
Darüber hinaus wurden zu Demonstrationszwecken mehrere Anwendungen der entwickelten Systeme aufgezeigt. Dazu gehören die Erzeugung von Licht im mittleren Infrarotbereich von 2 – 20 µm, die Multiphotonen-Bildgebung von biologischem Gewebe, sowie erste Experimente zur Erzeugung von höheren Harmonischen im XUV-Bereich.
Die Arbeit ist in zwei Teile unterteilt. Erstens wurde ein leistungsfähiger Kerr-Linsen-modengekoppelter Dünnscheibenoszillator entwickelt. Dank der Skalierbarkeit dieses Oszillatortyps war es möglich, bisher unerreichte Ausgangsparameter in wenigen Iterationsschritten zu erreichen. Die endgültige Version des Oszillators stellt einen Weltrekord bei der Spitzenleistung von 110 MW dar, mit 115 fs langen Laserpulsen und einer Durchschnittsleistung von 202 W bei einer Wiederholrate von 14 MHz. Außerdem wurde gezeigt, dass die Skalierung der Spitzenleistung mit diesem Oszillatortyp bisher erwartungsgemäß realisierbar gewesen ist und daher anzunehmend ist, dass eine Skalierung jenseits von 100 MW Spitzenleistung realistisch erscheint.
Der zweite Teil der Arbeit konzentrierte sich auf die Erhöhung der Pulsspitzenleistung des entwickelten Oszillators für die anschließende Erzeugung hoher Harmonischer in Gasstrahlen. Um dies zu erreichen, wurden die Laserpulse des Oszillators einer nichtlinearen spektralen Verbreiterung und zeitlichen Kompression in Herriott-Multi-Pass-Zellen unterzogen. Zum Beweis des Prinzips wurde die Pulskompression zunächst für einen kommerziellen Pharos-Laser bei reduzierter mittlerer Leistung, jedoch identischer Spitzenleistung, demonstriert. Schließlich wurde der Ansatz auf den Oszillator mit hoher Spitzen- und Durchschnittsleistung übertragen. Die 120 fs-Pulse des Laseroszillators wurden in zwei kaskadierten Multi-Pass-Zellen um den Faktor 15 auf 8,0 fs komprimiert, was einer mittleren Leistung von 148 W und einer Pulsspitzenleistung von 0,9 GW bei einem Gesamtdurchsatz von 82% entspricht. Außerdem wurde ein Betrieb mit auf 6,2 fs komprimierten Laserpulsen demonstriert, welche somit weniger als zwei Feldoszillationen einschließen. Die Multi-Pass-Zellen, die ausschließlich dielektrisch beschichtete Spiegel und Gas als nichtlineares Medium enthalten, erwiesen sich als äußerst geeignet für die spektrale Verbreiterung und Kompression von Yb-basierten Lasern mit hoher Durchschnitts- und Spitzenleistung. Diese Multi-Pass-Zellen lassen sich noch zu höheren Pulsspitzenleistungen und Durchschnittsleistungen skalieren.
Darüber hinaus wurden zu Demonstrationszwecken mehrere Anwendungen der entwickelten Systeme aufgezeigt. Dazu gehören die Erzeugung von Licht im mittleren Infrarotbereich von 2 – 20 µm, die Multiphotonen-Bildgebung von biologischem Gewebe, sowie erste Experimente zur Erzeugung von höheren Harmonischen im XUV-Bereich.
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