Development of a Kerr-lens mode-locked Cr:ZnS laser and a nonlinear frequency conversion stage for broadband mid-infrared spectroscopy
Publication date
2025-12-02
Document type
Dissertation
Author
Advisor
Referee
Morgner, Uwe
Granting institution
Helmut-Schmidt-Universität/Universität der Bundeswehr Hamburg
Exam date
2025-07-10
Organisational unit
Publisher
Universitätsbibliothek der HSU/UniBw H
Part of the university bibliography
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File(s)
Language
English
Abstract
The detection of diseases by a quick measurement of a sample of breath or blood would provide a minimal invasive and valuable method for medical diagnostics. Broadband and coherent mid-infrared sources could enable the sensitive detection of biomarkers in the human breath that are related to diseases or metabolic changes. Coherent infrared radiation could help to increase the sensitivity by employing multipass cells with large propagation distances in small probe volumes. Furthermore, broadband coherent ultrafast lasers can be employed to realize dual-comb spectrometers, which promise Fourier-transform spectroscopy with a fine temporal resolution due to fast data acquisition and a fine spectral resolution. Moreover, these coherent and ultrafast infrared sources are needed for near-field optical microscopy to acquire spectroscopic information with a spatial resolution on the nanometer scale, and these sources are generally needed for ultrafast pump-probe spectroscopy.
In this thesis, a laser system for the generation of broadband and coherent infrared radiation was developed. This radiation was generated by nonlinear frequency conversion of the radiation emitted by a Kerr-lens mode-locked Cr:ZnS oscillator lasing at 2.3 µm central wavelength. Broad phase-matching bandwidths at this wavelength lead to the efficient generation of broad infrared spectra, spanning from 10 to 39 THz (7.7 – 30 µm, 334 – 1300 cm⁻¹). Therefore, a Cr:ZnS laser oscillator was developed, which provides similar to Ti:sapphire lasers extreme emission bandwidths of about 14 THz (FWHM) and ultrashort pulses with a duration of 36 fs, but around a center wavelength of 2.3 µm instead of 0.8 µm. The output power of the Cr:ZnS oscillator was boosted by a compact laser amplifier to 2 – 3 W, which was accompanied by beneficial spectral broadening of the pulsed laser radiation. Furthermore, a novel laser amplifier design based on quasi-waveguide propagation in bulk laser gain media was investigated theoretically and experimentally on the example of Ti:sapphire. A distribution of the pump absorption over a larger volume inside the gain medium leads to a reduction of the absolute temperature. The novel amplifier geometry is promising for pumping a Cr:ZnS gain medium. Besides that, the direct peak power scaling of Kerr-lens mode-locked bulk laser oscillators was also investigated. However, this was done on the example of a Yb:YAG gain medium to simplify the alignment, mode-locking, and diagnostics. The broadband radiation of the Cr:ZnS laser oscillator and amplifier was used to generate infrared radiation via intra-pulse difference frequency generation in the nonlinear crystals ZGP und GaSe. With GaSe, a major part of the molecular fingerprint region was covered and wavelengths up to almost 30 µm (10 THz) were generated. In addition, infrared radiation was also generated by sending temporally compressed pulses with a duration of 7 fs from an ytterbium-based laser system with an emission wavelength of 1 µm into GaSe and LGS crystals. Difference frequencies of up 97 THz (3.1 µm, 3200 cm⁻¹) were reached due to the broad spectrum of the short pulses. For sensitive spectroscopic measurements, a multipass cell with a path length of 94 m was developed and the noise of the Cr:ZnS laser in a FTIR spectrometer was evaluated. Additionally, an attempt was made to systematically compare spectroscopic approaches based on thermal infrared emitters and coherent laser sources in combination with FTIR and dual-comb spectroscopy.
In this thesis, a laser system for the generation of broadband and coherent infrared radiation was developed. This radiation was generated by nonlinear frequency conversion of the radiation emitted by a Kerr-lens mode-locked Cr:ZnS oscillator lasing at 2.3 µm central wavelength. Broad phase-matching bandwidths at this wavelength lead to the efficient generation of broad infrared spectra, spanning from 10 to 39 THz (7.7 – 30 µm, 334 – 1300 cm⁻¹). Therefore, a Cr:ZnS laser oscillator was developed, which provides similar to Ti:sapphire lasers extreme emission bandwidths of about 14 THz (FWHM) and ultrashort pulses with a duration of 36 fs, but around a center wavelength of 2.3 µm instead of 0.8 µm. The output power of the Cr:ZnS oscillator was boosted by a compact laser amplifier to 2 – 3 W, which was accompanied by beneficial spectral broadening of the pulsed laser radiation. Furthermore, a novel laser amplifier design based on quasi-waveguide propagation in bulk laser gain media was investigated theoretically and experimentally on the example of Ti:sapphire. A distribution of the pump absorption over a larger volume inside the gain medium leads to a reduction of the absolute temperature. The novel amplifier geometry is promising for pumping a Cr:ZnS gain medium. Besides that, the direct peak power scaling of Kerr-lens mode-locked bulk laser oscillators was also investigated. However, this was done on the example of a Yb:YAG gain medium to simplify the alignment, mode-locking, and diagnostics. The broadband radiation of the Cr:ZnS laser oscillator and amplifier was used to generate infrared radiation via intra-pulse difference frequency generation in the nonlinear crystals ZGP und GaSe. With GaSe, a major part of the molecular fingerprint region was covered and wavelengths up to almost 30 µm (10 THz) were generated. In addition, infrared radiation was also generated by sending temporally compressed pulses with a duration of 7 fs from an ytterbium-based laser system with an emission wavelength of 1 µm into GaSe and LGS crystals. Difference frequencies of up 97 THz (3.1 µm, 3200 cm⁻¹) were reached due to the broad spectrum of the short pulses. For sensitive spectroscopic measurements, a multipass cell with a path length of 94 m was developed and the noise of the Cr:ZnS laser in a FTIR spectrometer was evaluated. Additionally, an attempt was made to systematically compare spectroscopic approaches based on thermal infrared emitters and coherent laser sources in combination with FTIR and dual-comb spectroscopy.
Die Erkennung von Krankheiten über eine schnelle Messung von Atemgas- oder Blutproben würde eine minimalinvasive und wertvolle Methode für die medizinische Diagnostik darstellen. Breitbandige und kohärente Strahlungsquellen, die im mittleren Infrarotbereich emittieren, könnten in dem menschlichen Atemgas die sensitive Detektion von Biomarkern ermöglichen, welche im Zusammenhang mit Erkrankungen und Veränderungen des Stoffwechsels stehen. Kohärente Infrarotstrahlung könnte dabei helfen die Sensitivität zu erhöhen, indem mit Mutipasszellen lange Propagationslängen in kleinen Probenvolumina ermöglicht werden. Außerdem lassen sich mit breitbandigen kohärenten Ultrakurzpuls-Lasern Dual-Comb-Spektrometer realisieren, welche Fourier-Transformations-Spektroskopie mit einer feinen spektralen Auflösung sowie mit einer feinen zeitlichen Auflösung bedingt durch eine schnelle Datenerfassung versprechen. Weiterhin werden solche kohärenten Infrarotquellen für die optische Nahfeldmikroskopie benötigt, welche spektroskopische Informationen mit einer räumlichen Auflösung im Nanometerbereich zugänglich macht. Außerdem werden diese Strahlquellen allgemein für die Ultrakurzzeit-Spektroskopie benötigt.
Im Rahmen dieser Dissertation wurde ein Lasersystem entwickelt, welches kohärente Infrarotstrahlung in einem breiten Spektralbereich emittiert. Diese Strahlung wurde über nichtlineare Frequenzkonversion der breitbandigen Laserstrahlung eines Kerr-Linsen-modengekoppelten Cr:ZnS-Laseroszillators erzeugt, welcher bei einer zentralen Wellenlänge von 2,3 µm emittiert. Bei dieser Wellenlänge führen hohe Bandbreiten in der Phasenanpassung zu einer effizienten Erzeugung von breiten Infrarotspektren, die einen Bereich von 10 bis 39 THz (7,7 – 30 µm, 334 – 1300 cm⁻¹) abdecken. Dafür wurde ein Cr:ZnS-Laseroszillator entwickelt, der ähnlich wie Ti:Saphir-Laser extreme Emissionsbandbreiten von 14 THz (FWHM) und ultrakurze Laserpulse mit Dauern von 36 fs liefert, aber bei einer zentralen Wellenlänge von 2,3 µm anstelle von 0,8 µm. Die mittlere Leistung des Cr:ZnS-Laseroszillators wurde mit einem kompakten Laserverstärker auf 2 – 3 W verstärkt, wobei dies mit einer vorteilhaften spektralen Verbreiterung der gepulsten Laserstrahlung einherging. Des Weiteren wurde ein neuer Entwurf eines Laserverstärker vorgestellt, der auf einer Strahlpropagation ähnlich der Wellenleitung basiert, jedoch herkömmliche Festkörper-Verstärkungsmedien verwendet. Der Entwurf wurde theoretische und am Beispiel von Ti:Saphir experimentell untersucht. Die Verteilung der Pumpabsorption über ein größeres Volumen in dem Verstärkungsmedium führt zu einer Reduzierung der absoluten Temperatur. Diese neue Verstärkergeometrie ist vielversprechend für das Pumpen eines Cr:ZnS-Verstärkungsmediums. Daneben wurde die direkte Skalierung der Pulsspitzenleistung von Kerr-Linsen-modengekoppelten Festkörperlasern untersucht. Jedoch wurde dies an dem Beispiel eines Yb:YAG-Verstärkungsmediums ausgeführt, um die Justage, das Modenkoppeln und die Diagnostik zu vereinfachen. Weiterhin wurde die breitbandige Strahlung des Cr:ZnS-Laseroszillators und -Laserverstärkers genutzt, um Infrarotstrahlung über Differenzfrequenzerzeugung in den nichtlinearen Kristallen ZGP und GaSe zu generieren. Mit GaSe wurde ein weiter Teil des spektralen Bereichs abgedeckt, in dem charakteristische molekulare Fingerabdrücke auftreten, und Wellenlängen bis zu 30 µm (10 THz) wurden erzeugt. Zusätzlich wurde Infrarotstrahlung in GaSe- und LGS-Kristallen mit zeitlich komprimierten Laserpulsen mit einer Pulsdauer von 7 fs von einem Ytterbium-basierten Lasersystem erzeugt, das bei Wellenlängen um 1 µm emittiert. Differenzfrequenzen bis zu 97 THz (3,1 µm, 3200 cm⁻¹) wurden erzielt aufgrund des breiten Spektrums der kurzen Laserpulse. Für sensitive spektroskopische Messungen wurde eine Multipasszelle mit einer Pfadlänge von 94 m entwickelt und der Einfluss von dem Intensitätsrauschen des Cr:ZnS-Lasers auf die Messung mit einem FTIR-Spektrometer wurde evaluiert. Des Weiteren wurde ein Versuch unternommen, spektroskopische Messmethoden basierend auf thermischen Emittern und kohärenten Laserquellen in Kombination mit FTIR- und Dual-Comb-Spektroskopie konzeptionell miteinander zu vergleichen.
Im Rahmen dieser Dissertation wurde ein Lasersystem entwickelt, welches kohärente Infrarotstrahlung in einem breiten Spektralbereich emittiert. Diese Strahlung wurde über nichtlineare Frequenzkonversion der breitbandigen Laserstrahlung eines Kerr-Linsen-modengekoppelten Cr:ZnS-Laseroszillators erzeugt, welcher bei einer zentralen Wellenlänge von 2,3 µm emittiert. Bei dieser Wellenlänge führen hohe Bandbreiten in der Phasenanpassung zu einer effizienten Erzeugung von breiten Infrarotspektren, die einen Bereich von 10 bis 39 THz (7,7 – 30 µm, 334 – 1300 cm⁻¹) abdecken. Dafür wurde ein Cr:ZnS-Laseroszillator entwickelt, der ähnlich wie Ti:Saphir-Laser extreme Emissionsbandbreiten von 14 THz (FWHM) und ultrakurze Laserpulse mit Dauern von 36 fs liefert, aber bei einer zentralen Wellenlänge von 2,3 µm anstelle von 0,8 µm. Die mittlere Leistung des Cr:ZnS-Laseroszillators wurde mit einem kompakten Laserverstärker auf 2 – 3 W verstärkt, wobei dies mit einer vorteilhaften spektralen Verbreiterung der gepulsten Laserstrahlung einherging. Des Weiteren wurde ein neuer Entwurf eines Laserverstärker vorgestellt, der auf einer Strahlpropagation ähnlich der Wellenleitung basiert, jedoch herkömmliche Festkörper-Verstärkungsmedien verwendet. Der Entwurf wurde theoretische und am Beispiel von Ti:Saphir experimentell untersucht. Die Verteilung der Pumpabsorption über ein größeres Volumen in dem Verstärkungsmedium führt zu einer Reduzierung der absoluten Temperatur. Diese neue Verstärkergeometrie ist vielversprechend für das Pumpen eines Cr:ZnS-Verstärkungsmediums. Daneben wurde die direkte Skalierung der Pulsspitzenleistung von Kerr-Linsen-modengekoppelten Festkörperlasern untersucht. Jedoch wurde dies an dem Beispiel eines Yb:YAG-Verstärkungsmediums ausgeführt, um die Justage, das Modenkoppeln und die Diagnostik zu vereinfachen. Weiterhin wurde die breitbandige Strahlung des Cr:ZnS-Laseroszillators und -Laserverstärkers genutzt, um Infrarotstrahlung über Differenzfrequenzerzeugung in den nichtlinearen Kristallen ZGP und GaSe zu generieren. Mit GaSe wurde ein weiter Teil des spektralen Bereichs abgedeckt, in dem charakteristische molekulare Fingerabdrücke auftreten, und Wellenlängen bis zu 30 µm (10 THz) wurden erzeugt. Zusätzlich wurde Infrarotstrahlung in GaSe- und LGS-Kristallen mit zeitlich komprimierten Laserpulsen mit einer Pulsdauer von 7 fs von einem Ytterbium-basierten Lasersystem erzeugt, das bei Wellenlängen um 1 µm emittiert. Differenzfrequenzen bis zu 97 THz (3,1 µm, 3200 cm⁻¹) wurden erzielt aufgrund des breiten Spektrums der kurzen Laserpulse. Für sensitive spektroskopische Messungen wurde eine Multipasszelle mit einer Pfadlänge von 94 m entwickelt und der Einfluss von dem Intensitätsrauschen des Cr:ZnS-Lasers auf die Messung mit einem FTIR-Spektrometer wurde evaluiert. Des Weiteren wurde ein Versuch unternommen, spektroskopische Messmethoden basierend auf thermischen Emittern und kohärenten Laserquellen in Kombination mit FTIR- und Dual-Comb-Spektroskopie konzeptionell miteinander zu vergleichen.
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