Computational modeling of the FeTi hydrogenation
Scale-bridging atoms and microstructure
Publication date
2025-08-22
Document type
Dissertation
Author
Macedo Alvares, Ebert Daniel
Advisor
Referee
Pistidda, Claudio
Granting institution
Helmut-Schmidt-Universität/Universität der Bundeswehr Hamburg
Exam date
2025-06-10
Organisational unit
Publisher
Universitätsbibliothek der HSU/UniBw H
Part of the university bibliography
✅
File(s)
Language
English
DDC Class
530 Physik
Keyword
CALculation of PHase Diagrams - CALPHAD
Density Functional Theory - DFT
Phase-field modeling
Integrated computational materials engineering - ICME
Metal hydrides
Hydrogen storage
Simulation
Thermodynamics
Kinetics
Micromechanics
Interfacial energy
Abstract
Interstitial metal-hydrides can reversibly store sustainable energy in the form of hydrogen. Among these materials, the FeTi alloy has the advantage of operating under near-ambient temperature and pressure conditions, as well as exhibiting a generally lower cost of the raw materials compared with other intermetallics in the same class. These properties are associated with a high volumetric hydrogen storage capacity that surpasses even the storage of hydrogen in its molecular form. This translates into an economical advantage because the energy-intensive processes of pressurizing to extreme pressure levels or cooling to cryogenic temperatures are avoided.
Although this material has been extensively studied with experimental methods, the characterized properties of alloying elements, structural transformations, chemical stability of the phases, mechanical properties, macroscopic thermodynamics, just to mention a few, have not yet been systematically described in a multiscale model capable of yielding these properties and their mechanisms in a comprehensive integrated manner.
To establish a foundation for developing this digital twin, the hydrogenation process of the interstitial intermetallic FeTi metal-hydride is investigated computationally across various hierarchical levels. Three distinct theoretical approaches are utilized with the intention of integrating them into a comprehensive model that can quantitatively address questions in materials science based on precise properties across different material scales.
At the atomistic level, the properties of the FeTi-H system are studied with quantum mechanics within a high-throughput approach to analyze the equilibrium and non-equilibrium structures and their thermochemical and micromechanical properties. Computational thermodynamics is subsequently employed to wrap up these properties and integrate the chemical bulk equilibrium of the material in a macroscopic dependence with the external temperature and pressure engineering conditions. The atomistic and thermodynamic models are finally integrated into a thermokinetic mesoscale model capable of simulating the evolution of the properties when the material is subject to many different manipulated engineering conditions.
To guarantee successful integration of the different scale properties, the spatial microstructural evolution should yield good agreement with the lower-level properties. The last part of this thesis work thus demonstrate with simulations that these properties have been well integrated, utmostly providing a basis of a comprehensive multiscale computational model for FeTi hydrogenation.
The computational modeling of hydrogen storage in FeTi hydrides allows us to anticipate the evolution of the materials properties during their application, helping to develop new processes. In this context, this thesis work established a quantitatively integrated multiphysical multiscale model for simulation of the evolving hydrogenation phenomenon of the FeTi alloy. Ultimately, paving the path to the expansion of the model into a FeTi-based multi-component and multiphase mesoscale model.
Although this material has been extensively studied with experimental methods, the characterized properties of alloying elements, structural transformations, chemical stability of the phases, mechanical properties, macroscopic thermodynamics, just to mention a few, have not yet been systematically described in a multiscale model capable of yielding these properties and their mechanisms in a comprehensive integrated manner.
To establish a foundation for developing this digital twin, the hydrogenation process of the interstitial intermetallic FeTi metal-hydride is investigated computationally across various hierarchical levels. Three distinct theoretical approaches are utilized with the intention of integrating them into a comprehensive model that can quantitatively address questions in materials science based on precise properties across different material scales.
At the atomistic level, the properties of the FeTi-H system are studied with quantum mechanics within a high-throughput approach to analyze the equilibrium and non-equilibrium structures and their thermochemical and micromechanical properties. Computational thermodynamics is subsequently employed to wrap up these properties and integrate the chemical bulk equilibrium of the material in a macroscopic dependence with the external temperature and pressure engineering conditions. The atomistic and thermodynamic models are finally integrated into a thermokinetic mesoscale model capable of simulating the evolution of the properties when the material is subject to many different manipulated engineering conditions.
To guarantee successful integration of the different scale properties, the spatial microstructural evolution should yield good agreement with the lower-level properties. The last part of this thesis work thus demonstrate with simulations that these properties have been well integrated, utmostly providing a basis of a comprehensive multiscale computational model for FeTi hydrogenation.
The computational modeling of hydrogen storage in FeTi hydrides allows us to anticipate the evolution of the materials properties during their application, helping to develop new processes. In this context, this thesis work established a quantitatively integrated multiphysical multiscale model for simulation of the evolving hydrogenation phenomenon of the FeTi alloy. Ultimately, paving the path to the expansion of the model into a FeTi-based multi-component and multiphase mesoscale model.
Interstitielle Metallhydride können nachhaltige Energie in Form von Wasserstoff reversibel speichern. Unter diesen Materialien zeichnet sich die FeTi-Legierung dadurch aus, dass sie unter nahezu Umgebungsbedingungen hinsichtlich Temperatur und Druck arbeiten kann und im Vergleich zu anderen intermetallischen Legierungen derselben Klasse allgemein geringere Rohstoffkosten aufweist. Diese vorteilhaften Eigenschaften sind auf die hohe volumetrische Wasserstoffspeicherkapazität zurückzuführen, die die Speicherung von molekularem Wasserstoff übertrifft. Dies bietet einen wirtschaftlichen Vorteil, da energieintensive Prozesse wie Kompression auf extreme Drücke oder Kühlung auf sehr niedrige Temperaturen von 20 K vermieden werden.
Trotz umfangreicher experimenteller Studien zu diesem Material wurden die Eigenschaften von Legierungselementen, Strukturtransformationen, Phasenstabilität, mechanischen Eigenschaften und makroskopischen Thermodynamiken, unter anderem, noch nicht systematisch in einem Mehrskalenmodell beschrieben, das diese Eigenschaften und deren Mechanismen umfassend integriert.
Um eine Grundlage für die Erstellung eines digitalen Zwillings zu entwickeln, untersucht diese Forschung computergestützt die Wasserstoffreaktion des interstitiellen intermetallischen FeTi-Metallhydrids auf verschiedenen hierarchischen Ebenen. Drei verschiedene theoretische Ansätze werden angewandt, um sie in ein umfassendes Modell zu integrieren, das materialwissenschaftliche Fragen durch die genaue Beschreibung von Eigenschaften über verschiedene Materialskalen hinweg quantitativ adressiert.
Auf atomarer Ebene werden die Eigenschaften des FeTi-H-Systems mit Hilfe der Quantenmechanik in einem Hochdurchsatzansatz untersucht, um die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtsstrukturen sowie deren thermochemische und mikromechanische Eigenschaften zu analysieren. Diese Eigenschaften werden dann in ein makroskopisches computergestütztes thermodynamisches Modell integriert, das das chemische Gleichgewicht des Materials in Abhängigkeit von externen Temperatur- und Druckbedingungen beschreibt. Anschließend integriert ein thermokinetisches Mesoskalenmodell die atomaren und thermodynamischen Daten, um die Entwicklung der Materialeigenschaften unter verschiedenen ingenieurtechnischen Bedingungen zu simulieren.
Um eine erfolgreiche Integration der Eigenschaften über verschiedene Skalen hinweg zu gewährleisten, muss die räumliche Mikrostrukturevolution gut mit den Eigenschaften der unteren Ebenen übereinstimmen. Der letzte Teil dieser Dissertation zeigt anhand von Simulationen, dass diese Eigenschaften gut integriert wurden, und liefert letztlich die Grundlage für ein umfassendes Mehrskalenmodell für die Hydrierung von FeTi.
Durch Computermodellierung der Wasserstoffspeicherung in FeTi Hydriden kann man die Eigenschaften und die Entwicklung des Materials während seiner Anwendung antizipieren und neue Prozesse entwickeln. In diesem Kontext etabliert diese Dissertation ein quantitativ präzises, integriertes, multiphysikalisches Mehrskalenmodell zur Simulation der FeTi-Hydrierung. Dadurch wird der Weg für die Erweiterung auf Mehrkomponentensysteme geebnet.
Trotz umfangreicher experimenteller Studien zu diesem Material wurden die Eigenschaften von Legierungselementen, Strukturtransformationen, Phasenstabilität, mechanischen Eigenschaften und makroskopischen Thermodynamiken, unter anderem, noch nicht systematisch in einem Mehrskalenmodell beschrieben, das diese Eigenschaften und deren Mechanismen umfassend integriert.
Um eine Grundlage für die Erstellung eines digitalen Zwillings zu entwickeln, untersucht diese Forschung computergestützt die Wasserstoffreaktion des interstitiellen intermetallischen FeTi-Metallhydrids auf verschiedenen hierarchischen Ebenen. Drei verschiedene theoretische Ansätze werden angewandt, um sie in ein umfassendes Modell zu integrieren, das materialwissenschaftliche Fragen durch die genaue Beschreibung von Eigenschaften über verschiedene Materialskalen hinweg quantitativ adressiert.
Auf atomarer Ebene werden die Eigenschaften des FeTi-H-Systems mit Hilfe der Quantenmechanik in einem Hochdurchsatzansatz untersucht, um die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtsstrukturen sowie deren thermochemische und mikromechanische Eigenschaften zu analysieren. Diese Eigenschaften werden dann in ein makroskopisches computergestütztes thermodynamisches Modell integriert, das das chemische Gleichgewicht des Materials in Abhängigkeit von externen Temperatur- und Druckbedingungen beschreibt. Anschließend integriert ein thermokinetisches Mesoskalenmodell die atomaren und thermodynamischen Daten, um die Entwicklung der Materialeigenschaften unter verschiedenen ingenieurtechnischen Bedingungen zu simulieren.
Um eine erfolgreiche Integration der Eigenschaften über verschiedene Skalen hinweg zu gewährleisten, muss die räumliche Mikrostrukturevolution gut mit den Eigenschaften der unteren Ebenen übereinstimmen. Der letzte Teil dieser Dissertation zeigt anhand von Simulationen, dass diese Eigenschaften gut integriert wurden, und liefert letztlich die Grundlage für ein umfassendes Mehrskalenmodell für die Hydrierung von FeTi.
Durch Computermodellierung der Wasserstoffspeicherung in FeTi Hydriden kann man die Eigenschaften und die Entwicklung des Materials während seiner Anwendung antizipieren und neue Prozesse entwickeln. In diesem Kontext etabliert diese Dissertation ein quantitativ präzises, integriertes, multiphysikalisches Mehrskalenmodell zur Simulation der FeTi-Hydrierung. Dadurch wird der Weg für die Erweiterung auf Mehrkomponentensysteme geebnet.
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